作为一种准粒子，声子用来描述晶格的简谐振动。纳米材料声子谱可广泛用于化学鉴定、热运输和电运输等研究领域，是当前纳米科技的重要研究方向之一。最近，一种基于扫描透射电子显微镜的四维电子能量损失谱技术（4D-EELS）,可实现对单个纳米结构中不同位置的声子色散测量，这一技术具有高达亚埃级空间分辨率、足够的动量探测范围和极高的探测灵敏度，为实现探测分析单个纳米结构的晶格振动谱特性提供了一个全新的手段。鉴于此，我们特邀北京大学高鹏团队为本刊撰写中文综述性文章，从技术原理、技术实现过程及技术应用等方面系统性地阐述了这一技术，并对其优化和应用前景做出展望。这篇综述内容详实、分析全面，为4D-EELS技术领域的研究者们提供一个及时的总结和未来展望。文章作为封面文章发表在《真空科学与技术学报》第41卷，213-224页。

本刊编委，东南大学微电子学院院长 孙立涛 教授

    电子显微镜是材料科学和纳米技术的眼睛。最近十年，透射电子显微镜在冷场单色仪等技术突飞猛进，电子能量损失谱的分辨率突破了亚十毫电子伏特，使得利用电镜能损谱测量晶格振动成为了可能，为化学鉴定、材料相变、热运输、电输运和机械性能等研究提供了新的手段。近日，北京大学黄思瑜、俞大鹏、高鹏等人在《真空科学与技术学报》上发表综述文章，总结近十年透射电子显微镜电子能量损失谱技术在声子物理研究方面的进展。重点阐述近期发展的可以实现实空间和倒空间同时分辨的电子能量损失谱测量技术（简称四维电子能量损失谱，4D-EELS）。该技术既可以在纳米尺度上绘制空间分辨声子色散分布图，也可以实现原子尺度上声子态密度的测量，还可以高效激发和探测高动量、远红外声子极化激元等。最后，简要展望电镜能损振动谱的研究前景。

    声子在凝聚态体系的热学、光学、电学、力学等性质中起着重要作用。比如大部分材料中声子的结构决定了其热容、热传输、电输运等行为。虽然声子是描述集体激发的准粒子，但在微观上它仍然具有局域的特征。因此固体物理中利用简单双原子链模型和最近邻近似就能够对声子结构（声子色散）给出足够合理的数学描述。但是，一直以来，测量局域的声子结构是一个挑战。通常体材料的声子色散曲线是由非弹性中子散射、非弹性X射线散射等手段测量的，但是它们基本不具备空间分辨率，无法测量局域的声子色散。针尖增强拉曼散射、红外吸收等光学方法虽然可以有效提高空间分辨率，但是由于光子的动量通常比晶体布里渊区小两个量级，因此不具有足够的动量探测范围。扫描隧道显微镜的扫描隧道谱既具有高空间分辨率、又具有大动量转移，但是不具备动量分辨率，无法在纳米尺度上得到声子的色散行为。为了探测单个纳米结构的局域声子色散，必须同时实现纳米级空间分辨率、足够的动量探测范围和动量分辨率、毫电子伏特级能量分辨率，以及极高的探测灵敏度。基于电子显微镜发展的四维电子能量损失谱技术是目前唯一能够兼顾这些方面的测量手段。

    四维，指的是将二维的实空间（ｘ-ｙ）结合色散的能量、动量空间（ω-ｑ），组合得到四维数据。4D-EELS的动量探测范围可覆盖多个布里渊区，动量分辨率最高可达0.1 Å^-1  ，空间分辨率最高可达亚埃，灵敏度足以探测单个亚十纳米尺寸小结构的信号。虽然由于不确定性原理，空间分辨和动量分辨无法同时达到极限，但是可以根据需要调节至最佳平衡。通过牺牲4D-EELS中的部分分辨能力，就能够进行小纳米结构中的声子色散的测量、原子分辨声子态密度的测量、表面声子极化激元的测量等。虽然本文以晶格振动激发为例来展开叙述，但是4D-EELS技术同样适用于激子测量、等离激元测量、芯电子跃迁测量等其他同时依赖实空间和动量空间的物理跃迁过程。

    目前，亚埃空间分辨的球差矫正电镜越来越普及。因此，提高电镜的空间分辨率已经不再是显微学领域的最优先的发展方向。相比之下，能量分辨率的提升能够带来很多收益。可以预期，随着能量分辨率进一步发展，4D-EELS技术的高空间分辨、高动量分辨率特点将会使其在材料、物理、化学研究中发挥越来越多的作用。

更多内容请见《真空科学与技术学报》第41卷，第3期，213-224页。

DOI:10.13922/j.cnki.cjvst.202102016

引用格式：S.Huang, R.Shi, Y.Li, M.Wu, N.Li, J.Du, D.Yu, P.Gao, Recent Progress of  Vibrational Electron Energy-Loss Spectroscopy in Scanning Transmission Electron  Microscope, Chin. J. Vac. Sci. Tech, 41, 3, 213-224(2021)

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    高鹏，北京大学量子材料科学中心和电镜实验室研究员，助理教授。2010年获得中国科学院物理研究所凝聚态物理学博士。2010年开始在美国密歇根大学、美国布鲁克海文国家实验室、日本东京大学从事博士后研究，并于2015年加入北京大学。曾入选 “日本振兴学会外国人特别研究员”（JSPS fellowship），曾获得中国电子科技十大进展、中国光学十大进展、中国新锐科技人物、中国硅酸盐学会青年科技奖、中科院青促会特邀会员等。

    现主要从事原子尺度界面物理和电子显微学研究。作为项目负责人承担国家重点研发计划、国家自然基金项目等。共发表研究论文200余篇。其部分研究成果被NSF News、IEEE Spectrum、BBC News、Science Daily、Yahoo News、Phys.org、R&D Magazine、Physics News、NSC Science 360、Nanotechweb、Labspaces.net、Chemistry views、Compound Semiconductor、Semiconductor Today、AIP Scilight和National Science Review 等国内外媒体杂志作为研究亮点进行报道。

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